1855年初，进攻江西九江、湖口，被太平军重创，退守南昌。
1858年6月，曾国藩奉诏出办浙江军务。
1860年清军江南大营败溃，清加曾国藩兵部尚书衔，任两江总督、钦差大臣督办江南军务。
1861年9月，督其弟曾国荃攻陷安庆。11月，加太子少保衔，命其统辖江苏、安徽、江西、浙江四省军务。曾国藩向朝廷举荐左宗棠督办浙江军务、李鸿章出任江苏巡抚。
1862年，命曾国荃部沿江东下，直逼天京；命左宗棠部自江西进攻浙江；命李鸿章部自上海进攻苏南。10月，湘军2万与太平军李秀成等60万（号称）在天京城外激战，四十多天不退，围天京似铁桶。
1864年7月，破天京城，捕杀李秀成等太平天国等重要人物。封曾国藩为一等毅勇侯，加太子太傅，赏双眼花翎。（后略）。
1872年3月在南京病卒。赠太傅，谥文正。其所著诗、文、奏章、批牍等辑集为《曾文正公全集》。
左宗棠挽联：谋国之忠，知人之明，自愧不如元辅；
同心若金，攻错若石，相期无负平生。（落款为晚生左宗棠）
曾国藩累迁内阁学士，礼部侍郎，署兵、工、刑、吏部侍郎。曾国藩毕生服膺程朱理学，又主张兼取各家之长，认为义理、考据、经济、辞章四者不可缺一，而理学是首位。他于古文、诗词很有造诣，被奉为桐城派后期领袖。
附曾国藩遗嘱：
“余通籍三十余年，官至极品，而学业一无所成，德行一无可许，老人徒伤，不胜悚惶惭赧。今将永别，特立四条以教汝兄弟。
一曰慎独则心安。自修之道，莫难于养心；养心之难，又在慎独。能慎独，则内省不疚，可以对天地质鬼神。人无一内愧之事，则天君泰然，此心常快足宽平，是人生第一自强之道，第一寻乐之方，守身之先务也。
二曰主敬则身强。内而专静统一，外而整齐严肃，敬之工夫也；出门如见大宾，使民为承大祭，敬之气象也；修己以安百姓，笃恭而天下平，敬之效验也。聪明睿智，皆由此出。庄敬日强，安肆日偷。若人无众寡，事无大小，一一恭敬，不敢懈慢，则身体之强健，又何疑乎？
三曰求仁则人悦。凡人之生，皆得天地之理以成性，得天地之气以成形，我与民物，其大本乃同出一源。若但知私己而不知仁民爱物，是于大本一源之道已悖而失之矣。至于尊官厚禄，高居人上，则有拯民溺救民饥之责。读书学古，粗知大义，即有先知觉后知之责。孔门教人，莫大于求仁，而其最初者，莫要于欲立立人、欲达达人数语。立人达人之人，人有不悦而归之者乎？
四曰习劳则神钦。人一日所着之衣所进之食，与日所行之事所用之力相称，则旁人韪之，鬼神许之，以为彼自食其力也。若农夫织妇终岁勤动，以成数石之粟数尺之布，而富贵之家终岁逸乐，不营一业，而食必珍馐，衣必锦绣。酣豢高眠，一呼百诺，此天下最不平之事，鬼神所不许也，其能久乎？古之圣君贤相，盖无时不以勤劳自励。为一身计，则必操习技艺，磨练筋骨，困知勉行，操心危虑，而后可以增智慧而长才识。为天下计，则必己饥己溺，一夫不荻，引为余辜。大禹、墨子皆极俭以奉身而极勤以救民。勤则寿，逸则夭；勤则有材而见用，逸则无劳而见弃；勤则博济斯民而神祗钦仰，逸则无补于人而神鬼不歆。
——此四条为余数十年人世之得，汝兄弟记之行之，并传之于子子孙孙。则余曾家可长盛不衰，代有人才。”
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湘军简介：
《湘军志》说，“楚军起于江忠源，其时以三百人从乌兰泰，不能成营制。后忠源官尊师众，第从先廓之，而法制不改。曾国藩既请练军长沙，奋然以召募易行伍，尽废官兵，使儒生领农民，各自成营”。
曾国藩把忠义血性为选将标准的首位：“带勇之人，第一要才堪治民；第二要不怕死；第三要不急急名利；第四要耐受辛苦。……大抵有忠义血性，则四者相从以俱，无忠义血性，则貌似四者，终不可恃。”曾国藩以此标准，选拔了不少读书人。据统计，湘军中，姓名可考的将领一百七十九人，书生出身的有一百零四人，分统领四十三人，书生出身二十八人，统领十三人，书生出身八人，统帅三人。胡林翼、左宗棠、罗泽南、彭麟玉等全是书生。
