1933年1月，孙科出任立法院院长。他投入很大精力主持宪法起草工作，集中专家 40余人，于2月成立宪法起草委员会，自任委员长，张知本、吴经熊为副委员长。
张、吴分别组织起草了两部宪法草案初稿，以个人名义自行发表，听取各界反映 。孙决定以吴稿为本参照张稿加以修订，提出实行内阁制，行政院负责实际责任 ，总统由全国选民直接选举产生，不负实际责任，等等。蒋介石等人大为不满， 遂一再修改，将内阁制改为总统制，总统负实际责任，行政会议由总统任主席， 行政院长对总统负责；还将总统选举改为由国民大会代表间接选举产生，并删去 “军人非解职不得任总统、副总统及省长”等条文。宪法草案被修改得面目全非 ，于1934年10月立法院会上三读通过，之后又送国民党中央审查，又经四届五中 全会、六中全会、五全大会、五届一中全会反反复复修改，把12章178条改成8章 148条，再于1936年5月1日回到立法院作形式上的通过，于5月5日公布。此后抗战 爆发，蒋介石以战时体制为辞，将实施“宪政”束之高阁。1944年1月，张澜在成 都发起民主宪政促进会，讨论“五五宪草”，要求实施民主，促进宪政。孙科也 不满蒋介石的独裁专权，主张实施宪政。但蒋介石认为条件还不成熟，继续坚持 一党专政。在1946年初的政治协商会议上，对“五五宪草”进行了讨论，中共和 民主同盟代表提出了许多修正意见。会议通过《关于宪草问题的协议》，决定组 织宪草审议委员会制定宪草修正案。但蒋介石置政协决议于不顾，在发动全面内 战后于1946年11月召开的国民大会上，自行通过了修改为14章175条的宪法。孙科 主持起草十余年的宪法就此了结。
孙科在主持立法院期间，还在制订民法、刑法、商法及行政、司法、军事、税务 等各项法规方面做了大量工作，尤其在司法裁判的各种程序和手段方面，能适合 于领事裁判权取消以后违法的外国人受我国法律制裁的需要。
鉴于日本侵略中国的危机越来越逼近，一贯主张反苏的孙科提出了联俄制日的新 外交思路。为改善国民政府与苏联政府的关系，孙科花费了大量精力。1935年他 担任中苏文化协会会长，积极促进两国文化交流、改善两国关系。抗战爆发后， 孙科三次会见苏联驻华大使，使中苏互不侵犯条约很快于1937年8月21日签订。为 争取苏联的军械援助和贷款，孙科在1938年1月、3月和1939年4月三次出访苏联， 取得成功。大批苏式战机、大炮、弹药的援助，为抗战初中国军民抗击日本侵略 者做出了贡献。他竭力推动蒋介石改善和发展中苏关系，使抗战前期两国政府关 系比较融洽友好，但他后来终究无力阻挡和扭转蒋介石推行反苏亲美的外交方针 。
抗日战争胜利后，孙科参加了政协会议；1946年10月“制宪国大”任主席团成员 。1947年4月国民政府改组，蒋介石任主席，孙任副主席兼立法院长。1948年3月 “行宪国大”，蒋介石当上总统，孙科被提名参加竞选副总统。孙原本嫌副总统 是个吃闲饭的差使，还不如当立法院长实在。后经蒋说服，并许诺选副总统后仍 可兼立法院长，乃参加竞选。蒋介石玩的却是以孙科制衡李宗仁的把戏，然而孙 科竟愿意接受，也令许多人包括他的僚属大为费解。经过四轮选举，虽有蒋介石 及其部属支持，孙科终究抵敌不过李宗仁而落选，仍任立法院长。1948年11月， 孙科被蒋提名出任行政院长；在蒋介石下野后，他于1949年2月5日将行政院迁往 广州，对代总统李宗仁持不合作态度。孙科甘当蒋手中的牌，去阻挠当时和谈的 进行，是想报复一下李宗仁，同时也因自身的政治理念所致，即他从内心深处不 信任、不赞成共产党。李宗仁虽是军人，但因涉政多年，其目光还是敏锐的，头 脑也较清醒，他主张和谈还是符合时代潮流的。孙科作为行政院院长同代总统闹 矛盾分裂，既不合理更不合法。尽管许多传记材料都称赞他“临危受命”，实际 上他在危难之时并没有起到任何积极作用，相反起到了一种为一己之私而不顾“ 国家”的破坏作用。因而，他在李宗仁的质问下理屈词穷，最后不得不将行政院 迁回南京，随即辞去行政院院长职务，转至香港暂居。离开南京前，孙科与宋庆 龄通了电话。宋庆龄劝孙科留在南京，不要南下。但孙科不愿留下。因为此时南 京国民党政权已树倒猢狲散。而且由于孙科此时在政治上的作为，他已被中共定 为战犯。
海外漂泊 1949年7月，孙科去广州参加国民党非常会议返回香港后，意气消沉，认为“大局 已无法挽回”。12月10日，蒋介石由成都飞往台北，没有通知孙科赴台。1950年 夏，蒋介石在台湾发起国民党改造运动，也未通知孙科参加，仅由洪兰友向其通 报情况。孙科向洪兰友表示，国民党应当改造，但在改造之前应召集全体中央执 行委员开会议决才算合法。不久，台湾的报纸便出现了攻击孙科的报道。也有小 道消息传孙科将来台湾任“副总统”，于是有关方面对孙科来台便竭力防范。孙 科意欲申请赴美，但台湾当局不给他发放护照，无奈中只得暂住香港。
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