1946年 1月表国民党与中国共产党协商，然后跟随蒋介石进攻共产党占领区。1946年下半年，随着国内政治环境的急剧变化，孙科从自己原来的立场全面后退，停止革新宣传，转而支持蒋介石的政策。

1947年并任国民政府副主席。1948年与李宗仁竞选副总统落选，后再度出任行政院长。1948年11月，获蒋任为行政院长。

蒋介石于1949年1月下台，由李宗仁代任总统。孙科以南京不稳，将行政院迁往广州，一度令李宗仁政府无法运作，亦无法与共产党和谈。孙科亦是中共在1948年开列首43名国民党“战犯”之一。

1949年 辞职赴台。1951年赴法国。1952年移居美国，担任“中美文化教育基金董事会”董事长。

1954年 夏，因次子孙治强从香港举家迁居美国加利福尼亚州，孙科遂迁居与次子同住。

1965年 由美国至台湾，任中华民国总统府高级咨议、考试院院长，1967年出任东吴大学董事长。

1973年 因心脏病病逝于台北。终年82岁。

实施宪政

1928年，孙科出任考试院副院长，兼铁道部长，主持铁路、航空建设。同年，国民党形式上统一了全国后，作为国民党上层集团一员的孙科，面对中国现代化的要求，提出了一系列旨在使国民党摆脱政治困境，以适应现代化发展的革新主张。在国家政治体制问题上，孙科最早提出实施宪政的政治主张；在国民党内，孙科强烈反对蒋介石的个人独裁，呼吁实现国民党的民主化；在经济和民生问题上，孙科从巩固国民党统治基础前提出发，强调用改良的方法尽速解决农村的土地问题。孙科的这些革新主张表现出一定的追求现代化的倾向。孙科的革新努力最终遭到失败。

巩固政局

1928至1931年，孙科对于蒋介石以党治确立国民党政治权威的主张和措施虽然在个别之处有所保留，但总的说来给予了积极的支持。孙科希望通过党治，“造成一个巩固的政局”。但是到了30年代初，经过几年的强调权威的党治实践，孙科发现，国民党对权威的强调并未能使权威真正确立，在党治下，国民党所面临的困难非但未能被解决，相反，国民党却陷入了更为深重的危机。孙科认为，唯一能使国民党摆脱困难的方法就是实行民主政治。

著作有《宪政要义》、《中国与战后世界》、《三民主义新中国》和《中国的前途》等。