1937年抗日战争爆发后，被任命为国民革命军八路军副参谋长。1937年9月随八路军总部东渡黄河，开赴华北抗日前线，参与指挥平型关战役。1938年4月，率部与一二九师携同作战，以突击战术在长乐地区狭窄的河滩上歼灭日军苫米地旅团3000余人，粉碎30000日军九路重围，进一步扩大了晋东南抗日根据地。同年秋，朱德、彭德怀赴延安参加中共中央六届六中全会后，奉命主持八路军总部工作。此期间，先后撰写了《埋伏战术》、《坚持华北抗战》、《袭击战术》，并翻译了《苏军参谋业务》等军事文章。同时，代八路军总部起草了《八路军各司令部暂行工作条例》等，为敌后抗日根据地军民提供了大量军事指导性文章。曾多次亲临前线部署作战方案，而且常通宵达旦工作，几次因劳累过度而晕倒在指挥室。在关家垴最后决战中，亲临前沿阵地、调集八路三个旅、一个纵队和一个团，一举围歼日军片山旅团约8000人。为解决八路军严重缺乏枪械弹药的困难，还曾于1939年在太行山区的黄崖洞建了一座兵工厂，朱德称它是八路军的“掌上明珠”。

　　1942年2月，指挥八路军总部警卫团，一举粉碎矛头直指八路军总部的日军“二月扫荡”。同年5月25日，在辽县前沿阵地指挥作战时，不幸被一弹片击中头部，壮烈牺牲。为永远纪念这位抗日阵亡的八路军最高将领，经当时晋冀鲁豫边区政府批准，将辽县改称“左权县”。现河北省邯郸市晋鲁豫烈士陵园建有“左权墓”和“左权纪念馆”。

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